电子皮肤(e-skins)是一种能够对机械刺激做出反应，并使机器人能够感知周围环境的设备。现有的电子皮肤面临的一个巨大挑战是，由于其多层结构的机械失配和夹层间的弱粘附性，在极端的机械条件下很容易失效。
近日，南方科技大学郭传飞教授课题组报道了一种具有坚韧界面的柔性压力传感器，该传感器通过两种策略实现：准均匀组成，确保夹层的机械匹配，以及互连的微锥界面，使界面韧性达到390 J·m−2。这种坚固的界面赋予了传感器极高的信号稳定性——传感器可以进行10万次的摩擦；将传感器固定在汽车踏板上，可在沥青路面上行驶2.6公里。这种拓扑互联可以进一步扩展到软机器人-传感器集成，实现传感器和机器人之间的无缝界面，使其在复杂机械条件下的操作任务中表现出高度稳定的传感性能。相关工作以“Highly stable flexible pressure sensors with a quasi-homogeneous composition and interlinked interfaces”为题发表在最新一期的《Nature Communications》。文章共同第一作者为南方科技大学2019级博士生张愿和四川大学杨俊龙副研究员，通讯作者为南方科技大学郭传飞教授。
具体来说，研究者使用的聚二甲基硅氧烷-碳纳米管(PDMS-CNTs)组成的准均相结构可以避免层间的机械失配，不同功能层之间的强拓扑连接可以产生坚韧的界面。传感器由微锥电极(7 wt% CNTs)、介电层(2 wt% CNTs)和平坦电极层(7 wt% CNTs)组成。具有拓扑连接的微结构界面具有390 J·m−2的高韧性，这是由微结构的弹性耗散和离散断裂两种机制实现的。在剥离过程中，微锥可以被显著拉伸以耗散能量，离散断裂模式可以稳定界面，防止灾难性的裂纹扩展。介质层中碳纳米管的掺杂以及微结构也将传感器的信号强度提高了33倍。
图1. 全PDMS-CNTs柔性压力传感器的设计
【集成PDMS-CNTs压力传感器的设计】
在传统的多层电子皮肤中，功能层相互叠加而不引入层间粘结(图1a)，因此，当接触到面内压应力或剪切应力时，这些器件中的层很容易分离或分层(图1b)。此外，这些层往往由不同的材料制成，这引起了显著的机械错配。
这项工作中研究的器件采用全PDMS-CNTs材料体系，以避免机械失配，其功能层相互连接(生成与粘附网络渗透的新网络)，形成坚固的界面(图1c, d)。首先，电极和电介质层在三氯甲烷溶剂中膨胀，其中含有PDMS基(5.5 wt%)和固化剂(0.55 wt%)溶质(图1e)。接下来，将膨胀的组件按上述顺序堆叠，暴露在20 kPa的压力下，并固化(图1f)。通过与预制PDMS网络的拓扑纠缠，形成新的PDMS网络，将各层互连在一起(图1g)。通过相互连接，各层在界面处无缝集成，如图1h的扫描电镜(SEM)图像所示。
图2. 显微组织界面力学性能及韧性界面机理。
【界面韧性和强度】
在这个器件中，由于整个体系是基于掺有少量碳纳米管的PDMS基体，所以所有的层都表现出相似的力学性能。图2a显示，纯PDMS、掺有2 wt%和7 wt% CNTs的PDMS-CNTs复合材料的杨氏模量分别为1.2、1.4和3.4 MPa。CNTs的掺入虽然提高了复合材料的杨氏模量，但微小的差异几乎不会引起力学失配。如图2b、c所示，顶部电极与介质层之间的平面界面，其界面韧性为420 J·m −2，剪切强度为90 kPa，微观结构界面虽然含有丰富的孔隙和孔隙，但界面韧性为390 J·m −2，抗剪强度为88 kPa。
【弹性耗散模式和离散断裂模式】
如此高的界面韧性归因于其显著的弹性耗散和锥体的离散断裂模式。首先，锥体-介质界面的强粘附性和锥体的大拉伸能力使其具有较高的弹性耗散。一方面，锥体可以明显地拉长到一个大应变(~200%，图2d, e)来耗散能量。另一方面，由拓扑连接所产生的强粘附使锥体能够在大的应变下存活，直到锥体发生粘附断裂(图2d, SEM)。其次，微锥发生离散断裂，可以局部稳定界面，避免连续的、灾难性的脆性破坏。虽然整体PDMS是软的和可拉伸的，但一旦裂纹形成和扩展，它就会变得脆，并灾难性地断裂(图2f)。相比之下，在微结构界面，锥体被集体拉长，一个接一个断裂。在弯曲、拉伸、扭转等各种力学模式下，通过原位检测进一步确认了显微组织界面的韧性和稳定性(图2g)。在任何这些条件下，材料都没有发现分层或界面失效。
图3. 传感器的传感特性、传感机理和信号稳定性。
【传感器的传感特性】
传感器在压力下的电容响应(面积为10 mm × 10 mm)如图3a所示。研究者通过施加、保持和去除1.1 kPa的压力，测试了传感器(面积为7 mm × 7 mm)的响应和松弛时间。响应时间和弛豫时间都被测量为6 ms(图3b)，这实际上是LCR计的时间分辨率。这意味着真正的反应和松弛速度应该更快。PDMS-CNTs电极(7 wt% CNTs)也可以用作应变传感器。在0-60%的应变范围内，平板电极的恒规因子(GF)为2.5(图3c中GF1的虚线)。此结果表明该传感器可以作为一个双峰传感器-提供电容信号的压力传感和电阻信号的应变传感。
【循环过程中信号的高稳定性】
研究者测试了传感器(面积为10 mm × 20 mm)在摩擦和剪切条件下的信号稳定性，每个条件下至少进行10,000次循环。从图3g、h可以看出，在垂直压力为10 kPa，往复位移为2 mm的条件下，用砂纸摩擦传感器10万次，信号波形和振幅没有明显变化。此外，通过施加5kpa的重复剪应力(图3i)，测试了信号的稳定性10,000个循环，同样没有观察到信号振幅的显著变化或机械失效。
图4. 在轮胎胎面上测试所有PDMS-CNTs传感器和商用传感器。
【传感器在恶劣机械条件下的应用】
研究者在轮胎胎面上安装了一个10 mm × 40 mm的传感器来测试行驶过程中的信号稳定性，同时测试了一个商用压力传感器作为控制样本。图4d显示，当汽车以22 km·h−1的平均速度行驶时，电容信号在至少2.6 km(或1102转)范围内保持稳定。但是，商用传感器在行驶0.5公里后出现了故障。信号的高稳定性与图4e所示传感器的微观结构相一致，测试后锥体在界面处粘结良好，没有破裂。传感器在如此恶劣的机械条件下的高稳定性归因于准均质材料系统以及不同功能层之间相互连接的界面。
【小结】
综上所述，研究者开发出全PDMS-CNTs基于拓扑互连界面的传感器，并将传感器集成在软机器人上，在恶劣的机械条件下展示了稳定的传感性能。通过控制碳纳米管在PDMS中的浓度，可以将复合材料的功能调整为介电层或电极，而两者具有相似的机械性能。在介电介质中加入碳纳米管，使信号振幅和灵敏度提高了数十倍。交联界面的韧性为>390 J·m−2，剪切强度为>88 kPa。因此，当经过至少10,000次的反复摩擦和剪切测试，或者贴在轮胎胎面上行驶2.6公里时，传感器的疲劳程度可以忽略不计。微结构界面的高韧性和高强度来自于拓扑互联、微锥引起的弹性耗散以及微锥的离散破裂模式。互联的界面和全PDMS-CNTs组合还可以扩展到软机器人上的电子皮肤集成。结果证明，在严酷的机械条件下，粘在软机器人抓手上的电子皮肤在操作任务中表现出很高的稳定性。这项工作为制造具有更高灵敏度和响应/松弛速度的高强度电子皮肤，以及传感器和软机器人的集成开辟了一条道路。
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