可拉伸电极因其在应变状态下仍然能够保证正常的电气化功能因此越来越被研究者所关注，并且广泛应用在表皮电子，可穿戴电子和软体机器人等领域。但是可拉伸电极的制备仍然面临两个关键挑战：一是应变状态下电学特性保持稳定；二是满足多方向拉伸。
【成果简介】
为了解决以上两个问题，中科院苏州纳米所袁伟博士将静电纺丝纤维膜和真空抽滤银纳米线（AgNWs）技术相结合，利用电纺丝纤维膜衬底的均匀热收缩调控AgNWs导电膜形成各向同性微褶皱结构，从而实现多方向拉伸电阻稳定的薄膜电极制备。该方法的优点在于：1. 通过控制电纺丝参数和热处理温度实现对聚合物纤维膜衬底收缩率的调控；2. 通过调节Ag NWs的单位面积沉积浓度得到不同导电性的可拉伸电极；3.热处理在保证聚合物均匀收缩的同时确保导电层与聚合物基底的高强度粘合，避免拉伸应变过程中出现分层现象。制得的可拉伸纤维膜电极在人体信号采集和可拉伸发光器件中具有非常好的应用前景。相关工作以：“Omnidirectionally stretchable electrodes based on wrinkled silver nanowires through the shrinkage of electrospun polymer fibers”为题发表在《Journal of Materials Chemistry C》上。
【各向同性可拉伸褶皱结构电极制备】
具体设计流程和方案如图1a所示，具体步骤如下：（1）第一步，静电纺丝制备均匀的聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)纤维膜；（2）第二步，在多孔纤维膜表面抽滤沉积AgNWs薄膜；（3）第三步，高温均匀收缩聚合物基底，实现复合膜的制备（1b,1c）。静电纺丝纤维膜的多孔结构为真空抽滤沉积Ag NWs创造了条件，而静电牵伸和聚合物热收缩性能是褶皱结构（1d-1g）形成的前提。而聚合物纤维在静电场作用下的随机堆叠保证了各向同性褶皱结构的形成，傅里叶变换证明了褶皱结构的均匀性（1f插图）。
图1：（a）褶皱结构银纳米线电极制备的工艺流程图；（b）复合电极热收缩前后实物照片；（c）复合电极的表面形貌；（e）褶皱尺寸变化；（f）微观形貌图以及傅里叶变化结果；（g）褶皱结构截面相貌图。
图2：（a）褶皱结构形成机理；（b）不同电场强度下聚合物纤维膜在自然释放收缩和热驱动收缩以及它们的复合电极热收缩后的收缩率比较；（c）复合电极在不同温度作用下的收缩率；（d-e）不同电场强度制备的聚合物纤维膜得到的复合电极的SEM表征图。
图3：（a-f）不同银纳米线沉积量复合电极表面SEM微观图；（g）复合电极在热收缩前后以及水中强超声后的表面方阻情况；（h）初始沉积量为30 g/cm2的复合电极超声后的表面SEM形貌图。
【电极机械-电学性能】
对制备的复合电极在形变情况下的电学性能进行了系统地表征和研究，包括最大可拉伸范围以及拉伸下褶皱结构的形貌变化、拉伸循环、不同电场强度和不同温度收缩对复合电极的可拉伸性的影响以及不同初始银纳米线沉积量复合电极的可拉伸性比较等。在初始AgNWs沉积量为30 g/cm 2时复合电极能够实现在500%单轴机械拉伸应变情况下，仍然具有导电性，在100%单轴拉伸应变下电阻变化率 < 50%，复合电极的拉伸电学稳定性并不随着银纳米线沉积量的增加而变得更优，实验结果表明AgNWs的初始沉积量在30 g/cm 2时复合电极的可拉伸性最优。
图4：（a）褶皱结构复合电极的拉伸性能；（b）复合电极在不同应变下的表面SEM形貌变化图；（c）10个同批复合电极在100%应变范围内拉伸电学性能重复性；（d）不同静电场制备的纤维膜得到的复合电极拉伸电学性能比较；（e）不同温度热收缩复合电极的拉伸电学性能；（f）不同银纳米线沉积量对应的复合电极的拉伸电学性能。
图5：褶皱结构复合电极在三个方向上同时拉伸情况下的电学稳定性测试
【可拉伸电极应用】
此外制备的褶皱结构AgNWs复合电极应用到人体ECG信号采集领域，采集到的ECG信号与标准商用电极具有很好的一致性，证明本电极具有很好的电学性能，且在电生理信号监测领域具有很好的应用前景。通过将低沉积量（15 g/cm 2）的复合电极作为底和顶电极应用在可拉伸交流电致驱动发光器件上并对其拉伸性能进行了表征和研究。制备的电致发光器件具有良好的机械稳定性，可弯折可拉伸，最大拉伸量可达到180%以上，展示了其在柔性可拉伸显示领域巨大的应用潜力。
图6：（a）ECG信号采集示意图；（b）商用电极和复合电极ECG采集信号对比；（c）复合电极制备的电致发光器件实物图和机械形变情况下的实物图；（d）电致发光器件的单轴拉伸情况下光强变化亲情况。
【总结】
研究者借助简单的静电纺丝和真空抽滤技术成功构筑了各向同性褶皱结构银纳米线复合电极，通过控制电场强度和热处理温度来控制复合电极的收缩率，从而对复合电极的可拉伸性进行调节。聚合物纤维在静电场作用下，不仅能够保存静电牵伸施加其中的预应力，还能通过随机堆叠实现均匀聚合物基底的制备，是复合电极均匀收缩的基础。加热收缩不仅促进复合膜的热收缩，同时还促进了银纳米线与聚合物基底之间的高强粘合，确保复合电极层与层之间的粘结牢度。银纳米线材料的高导电性能和聚合物膜的高可拉伸性奠定了复合膜在人体信号采集和可拉伸电致发光器件领域的应用前景。
中科院苏州纳米所丁晨博士和中科院深圳先进研究院李青松博士为本工作共同第一作者，通讯作者为中科院苏州纳米所袁伟博士和崔铮研究员，本工作还得到复旦大学陈炜教授在ECG信号采集方面的大力帮助。
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