atureomm：链缠结增强的强韧羊毛角蛋白白蛋白纤维用于生物可吸收且免疫相容的手术缝合线水合相容性蛋白质

蛋白质工程材料凭借其优异的生物相容性和可降解性，在生物医学领域展现出巨大潜力。然而，纤维力学中强度与韧性的固有矛盾导致材料性能失衡。天然丝蛋白（如蜘蛛丝）通过β-片层与无定形基质的纳米结构实现强韧平衡，但其体内降解周期过长（约2年），难以满足手术缝合等短期需求。非丝蛋白（如角蛋白）虽来源丰富且生物相容性高，但其再生纤维常因α-螺旋结构和二硫键密集交联导致高强低韧。现有研究通过添加聚合物或化学交联剂改善性能，但存在生物相容性差或降解性不足等问题。

本研究提出通过蛋白质链缠结策略，利用尿素/二硫苏糖醇（DTT）展开角蛋白与BSA，促进分子间相互作用，结合氧化交联和拉伸取向，制备高强高韧复合纤维。通过调控蛋白质比例、纺丝条件及拉伸工艺，优化纤维的力学性能与生物功能，为可持续生物材料开发提供新途径。

结果与讨论 1. 角蛋白/BSA复合纤维的制备与结构表征

通过湿法纺丝技术制备角蛋白与BSA复合纤维。尿素和DTT协同作用破坏蛋白质分子内的氢键和二硫键，使角蛋白从纳米聚集体解折叠为单分子，BSA从球状结构转变为随机卷曲构象（图1a）。纺丝液在含2% H₂O₂和75%乙醇的凝固浴中氧化交联，形成致密的分子网络。所得纤维（DKBF）直径约12 μm，表面光滑，并表现出显著的双折射现象，表明分子高度取向（图1d-f）。拉伸后纤维直径从29 μm降至12 μm，β-片层含量从44.2%增至64.1%，分子取向因子从0.857提升至0.948，显著增强力学性能（图3c-e）。

2. 力学性能优化与调控机制

复合纤维的强度与韧性依赖于蛋白质比例和拉伸工艺。当角蛋白/BSA质量比为3:2时，未拉伸纤维（UKBF）的断裂强度为119.2 MPa，韧性达98.8 MJ m⁻³（图2e-f）。拉伸后DKBF的断裂强度提升至249.9 MPa，韧性保持69.9 MJ m⁻³（图3g）。BSA的引入平衡了α-螺旋与β-片层比例，其分子链缠结增强纤维延展性，而拉伸过程促进β-片层重构，提升强度。此外，纤维的氧化还原响应特性使其在DTT处理下力学性能可逆变化（图4d-e），为智能材料设计奠定基础。

3. 水合诱导形状记忆与生物相容性

DKBF在水合状态下发生β-片层向α-螺旋的可逆转变，实现形状记忆功能（图5a）。水合纤维的断裂应变超过200%，模量为13.5 MPa，表现出类J型应力-应变曲线（图5f）。体外降解实验显示，DKBF在弹性蛋白酶中30天内逐步降解，细胞实验证实其良好的生物相容性。动物模型表明，DKBF缝合线在14天内基本降解，炎症反应显著低于PLGA和丝线（图6c），并促进胶原再生，加速伤口愈合（图6f）。

4. 策略普适性与应用潜力

该链缠结增强策略可扩展至其他球状蛋白（如大豆分离蛋白、β-乳球蛋白），复合纤维的力学性能均显著提升。结合低成本（0.0011美元/米）与可规模化生产，DKBF在手术缝合、组织工程及智能驱动器件中具有广阔应用前景。

结论

本研究通过蛋白质链缠结与拉伸增强策略，成功制备了高强高韧的角蛋白/BSA复合纤维。DKBF的断裂强度（250 MPa）与韧性（70 MJ m⁻³）达到天然丝纤维水平，并兼具氧化还原响应、水合形状记忆、快速降解和免疫相容性。动物实验证实其作为手术缝合线的有效性，为生物可吸收材料的开发提供了新范式。该策略为调控非丝蛋白纤维力学性能开辟了新途径，有望推动可持续生物材料在医疗领域的应用。

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